Nacida en Londres, comenzó a actuar en películas británicas cuando era adolescente y posteriormente se trasladó a Estados Unidos, donde protagonizó obras como el musical de 1955 «Guys and Dolls», con Marlon Brando y Frank Sinatra, y «Espartaco», de Stanley Kubrick, junto a Kirk Douglas, en 1960.
Fue candidata en dos ocasiones al Oscar, la primera como mejor actriz por su papel de Ofelia en «Hamlet», en 1948, y la segunda como mejor actriz de reparto por su papel en «The Happy Ending», una película de 1969 dirigida por su segundo marido, Richard Brooks.
Cuando era una estudiante de danza de 14 años fue sacada de su colegio para interpretar el papel de la hermana precoz de Margaret Lockwood en «Give Us the Moon» (1944)», según una biografía suya en la web cinematográfica IMDb.COM. En la década de los 80' apareció sobre todo en miniseries de televisión y logró un Emmy por su papel en «The Thorn Birds» en 1983.
En 1995 volvió al cine con «How to Make an American Quilt», junto a Winona Ryder y Anne Bancroft, y más recientemente interpretó el papel de Sophie en la versión inglesa de la obra de Hayao Miyazaki «Hauru no ugoku shiro», una película animada del 2004.
Simmons se había casado con Brooks en 1960, unos meses después de divorciarse del actor Stewart Granger, pero se divorció nuevamente, esta vez en 1977. A la actriz le sobreviven sus dos hijas, Tracy Granger y Kate Brooks.
