Nacida en Chicago con el nombre de Charmian Farnon, el papel que le dio a conocer fue el de Liesl Von Trapp en la película musical de 1965 Sonrisas y lágrimas. En la cinta protagonizada por Julie Andrews, Carr interpretó el tema Sixteen Going on Seventeen.
La actriz, además, protagonizó la serie de televisión Evening Primrose junto al también recientemente fallecido Anthony Perkins. La serie y el filme musical fueron los dos únicos trabajos de Carr como actriz, quien dejó el mundo de la interpretación para dedicarse al diseño.
Sonrisas y lágrimas, además de ser la película que le dio la fama a Carr, tuvo un gran impacto en su vida. La actriz escribió dos libros sobre cómo consiguió el papel de Liesl, qué supuso formar parte de este gran fenómeno cultural e incluso los romances que surgieron durante el rodaje, titulados Forever Liesl y Letters to Liesl.
Carr era una estudiante universitaria cuando su madre le organizó la audición, a pesar de no haber dado nunca clases de canto ni de interpretación. La actriz participó en los eventos conmemorativos de Sonrisas y lágrimas, y también organizó los coros que cantaban las canciones de la película en la sala de conciertos Hollywood Bowl en Los Angeles.
Su hermana menor en la ficción, Kym Karath, que daba vida a Gretl Von Trapp en Sonrisas y lágrimas, ha mostrado sus condolencias a través de Twitter: «Fue como una hermana a lo largo de mi vida».
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